何世紀にもわたりさすらってきたエルフの魔導士フリーレンは、忘れ去られた文明の遺跡の中に隠された古のポータルに偶然たどり着く。その神秘的なエネルギーの誘いに、彼女は門をくぐる――だが、そこは彼女が知るどの世界とも異なる世界だった。ここでは、魔法は学ぶものではなく受け継ぐものであり、その掟に逆らおうとする者は異端者として追放されてしまう。

天の法に支配されたこの地で、フリーレンは自らの生まれ持った権利を超えた魔法をどうしても学びたがっている若い学者と出会う。興味をそそられた彼女は、その学者を自らのもとに引き受け、やがてこの世界の存在のまさに根幹を揺るがす出来事の連鎖を引き起こしていく。しかし、天空の存在たちが動き始める中、フリーレンはこの領域の運命を変えるべきか、それともただ時の静かな観察者として自らの旅を続けるべきかを決断しなければならない。